陕西师大在分工协同效应促使电催化CO2还原方面取得重要进展

在生物基础中，激酶小分子会活性启动子周围共存多种氨基酸肽键。这些氨基酸肽键在促进小分子会时举例来说扮演着多种不同的主人公，包括通过氢键和静高压电作用稳定小分子会产物、促进高压电子和原子核转移、调节催化启动子的密闭尺寸和亲疏水性等。得益于还原活性启动子与周围氨基酸肽键错综复杂的完美配合，激酶小分子会表现单单必定便是的高效性、选择性和可调控性。比如，甲醇脱氢激酶在进行CO2转换成时，活性启动子周围两个原子核化的高压电场烷基（His93和Lys563）可以通过静高压电作用分别作运用于CO2的两个碳原子，二者相互配合配合，促进C-O键碎裂（左图1a）。然而与自然演化形成的完美基础相比，氢化还原基础实现社会关系相互配合的底物活化常常受限于复杂的结构设计设计和化学合成。高压电还原CO2转换成催化（CO2RR）可以有效地将CO2转化成为含能燃料或高附加值的化学品，相符绿色永续的转型信念，而开发高效的高压电还原剂对科学研究CO2RR至关重要。分子会还原剂因其结构设计明确、极易结构设计上等优点受到了相当多关注。

近年来，通过对化学键的最优化调控，山西中文系科学研究管理人员在构效关系的理解方面取得了重要结论。比如，分子会内的高压电场烷基可以显著提升高压电还原CO2RR效率，因其可以通过静高压电作用稳定关键催化产物，还原效率也会随着高压电场最少的升高而进一步提升。然而这种还原效率与作用力最少错综复杂的依赖性关系，举例来说被简单地归属为作用力的翻倍effect。

左图1. (a) 甲醇脱氢激酶（[NiFe]-CODH）的还原活性启动子。(b) 铁苯基1-4的结构设计

基于上述背景，分子会模拟与太阳能转化成科学研究团队曹睿客座教授设计并合成了一种双高压电场结构设计上、cis密闭顺式的铁苯基氟化1运用于高压电还原CO2转换成（左图1b），同时也合成了氟化2-4作为对照氟化。氟化2为苯基内侧两侧各结构设计上一个高压电场，氟化3仅仅在单侧结构设计上高压电场，氟化4没结构设计上高压电场。试验结果指单单，当化学键中高压电场存量升高时，高压电还原CO2RR的效率会显著提升。而对于或多或少结构设计上了两个高压电场的氟化1和2而言，cis构形的氟化1的还原性能要明显优于trans顺式的氟化2。加入苯酚作为原子核源时，氟化1高压电还原CO2RR的TOFmax值为4.4 × 105 s−1，该效率可以比肩目前为止已报道的最高效的二氧化碳转换成分子会高压电还原剂。多种不同原子核源试验、动力学核素effect试验以及理论计算结果均指单单，氟化1不仅仅可以通过静高压电作用稳定Fe-CO2关键催化产物，更重要的是，氟化1中的两个高压电场可以通过相互配合社会关系的模式来促进C-O键碎裂，从而提升高压电还原CO2RR的效率。

左图2. (a) 自然基础转换成CO2时的社会关系相互配合effect。(b) 本文中科学研究的氢化分子会还原基础转换成CO2时的社会关系相互配合effect。

社会关系相互配合effect在激酶还原的底物活化反复中被看来相当多共存，但在氢化的分子会还原基础中极为常见。因此，该社会活动对于理解社会关系相互配合effect在底物活化时的关键作用具有重要含义，对于理解二氧化碳转换成催化的选择性和没来合理地设计高效还原剂具有重要理论含义。

该成果近日该网站发表于《瑞士应用化学》（Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202209602），学术论文第一编者为山西中文系2018级工商管理科学研究生郭凯（现于北京大学攻读博士学位），的通讯编者为山西中文系张学鹏副客座教授和曹睿客座教授。

来源：山西中文系

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